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汪成課題組在三維共價有機框架取得新進展
來源: 作者: 更新時間:2020-10-05

(轉自武大新聞網)(通訊員化苑)101日,國際權威期刊《自然?通訊》(Nature Communication)在线发表了亿万彩票汪成教授课题组的最新研究成果,该工作构筑了首例响应性三维共价有机框架。

論文題爲《三維共價有機框架的氧化還原轉換》(“Redox-triggered Switching in Three-Dimensional Covalent Organic Frameworks”),2020屆博士生高超和黎建博士(北京大學)爲論文共同第一作者,汪成教授與北京大學孫俊良研究員爲共同通訊作者。

有機分子開關因在外界刺激下可實現結構或性能的可逆轉變而受到廣泛關注。但是,如何在固態下實現其調控並構築響應性材料是一個極具挑戰性的難題。前期研究中(Chem. Mater. 2015, 27, 6426; Science Adv. 2016, 2, e1600480),汪成將其引入到三維金屬-有機框架(MOFs)的骨架中,成功實現高效調控。遺憾的是,大部分由配位鍵連接而成的MOFs稳定性不高,限制了所构筑响应性材料的进一步应用。作为一类新兴的晶态有机多孔材料,共价有機框架(COFs)在衆多領域存在廣闊應用前景。由于COFs通過共價鍵連接而成,相較于大部分MOFs材料可具有更高的穩定性,理論上能提供一個更合適的研究平台。但是,三維COFs的構築極具挑戰性,相關研究未見報道。

前期研究中,汪成課題組提出了“4+4”連接方式來構築三維COFs的拓撲設計新策略(J. Am. Chem. Soc. 2016, 138, 3302Acc. Chem. Res. 2020, doi: 10.1021/acs.accounts.0c00357)。本工作中,他們基于該策略,構築了首例具有氧化還原響應性的三維COF3D-TPB-COF-HQ)。通過外加氧化劑和還原劑,框架中氫醌和醌將發生可逆轉換,伴隨著單晶到單晶的變化過程。同時,調控前後其孔環境發生較大變化,進而導致CO2/N2選擇性吸附能力變化。值得一提的是,該過程具有很好的可逆性和循環性,可至少重複進行三次。此研究充分說明,三維COFs可爲固態下有機分子開關的高效調控提供了一個極佳的研究平台,同時可構築新型響應性多孔材料。

該工作得到國家自然科學基金、湖北省創新團隊、中央高校基本科研業務費、瑞典研究理事會以及KnutAlice Wallenberg基金會的資助。

論文鏈接:https://www.nature.com/articles/s41467-020-18588-1

(編輯:肖珊)


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