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重磅 |《自然》发表武大鄧鶴翔课题组人工光合作用最新研究成果
來源: 作者: 更新時間:2020-09-12

重磅 |《自然》发表武大鄧鶴翔课题组人工光合作用最新研究成果


格林威治時間99日,《自然》Nature)在線發表了武漢大學在人工光合作用領域的最新研究成果。論文題爲“二氧化钛在金屬有機框架中介孔的填充及二氧化碳光還原”(Filling metalorganic framework mesopores with TiO2 for CO2 photoreduction)。第一署名單位爲武漢大學亿万彩票博士後江卓2015級博士徐曉晖共同第一作者,武漢大學鄧鶴翔教授、昝菱教授,上海科技大學Osamu Terasaki教授爲共同通訊作者。

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通過人工光合作用將二氧化碳還原成有利用價值的化學産品不僅能夠爲能源危机提供新的解决方案,而且能夠有效減少生態環境中二氧化碳的含量。然而,人工直接光還原二氧化碳的效率目前很難超過植物(全光譜下0.5-5%),且往往需要犧牲劑的輔助,而不是像植物一樣釋放出氧氣。

鄧鶴翔课题组从材料的合成角度出发,创造性的探索了在介观尺度上(2-50納米),无机半导体納米颗粒和金属有机框架(Metal organic framework, MOF)孔道界面的分子定制,實現了單波長光驅動下CO2還原11.3%的表觀量子産率(Apparent quantum efficiency),並觀察到等當量O2的釋放。此分子定制界面的構築類似于葉綠體中光催化基元的局域化,所設計出的多種“分子隔間”(molecular compartment,I型和II型)能够实现二氧化钛納米颗粒化学环境的精准定制,從而大幅提高光生電子的分離和利用。CO2光還原实验表明,TiO2MOF骨架所構築的三維有序結構(TiO2-in-MOF)的光催化活性遠高于同尺寸的TiO2納米颗粒及MOFs表面負載的TiO2,充分展示了“分子隔間”的結構優越性。

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研究表明在II型隔間中的TiO2I型隔間中的TiO2催化性能高44,揭示了介孔微环境对催化活性的影响。值得一提的是,半导体納米材料與MOF在其孔道中的精確排布並未破壞MOF的局域有序結構。兩種材料特性的高效協同,將能拓展出一系列新型的人工光合作用催化劑,有望推動在光吸收波長範圍以及量子産率上的更大突破。

在此工作的開展的六年半时间内,两位第一作者江卓和徐曉晖同学勇于直面“納米功能材料连接、排列及取向的定制”这一关键科学挑战,通过反複嘗試不斷優化,系統地探究了MOF介孔孔道定制TiO2生长的理论机制,最终实现了半导体納米材料在MOF中的無損填充。

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此外,上海科技大學延航教授、Hae Sung Cho研究员、Peter Oleynikov研究员、Osamu Terasaki教授爲材料的结构表征提供了重要的帮助;厦门大学贾玫同学和程俊教授爲结构模拟提供了第一性原理计算;论文的合作者还包括武漢大學丁灯、王超、吴洁、周毅同学以及彭天佑教授。此工作获得了国家自然科学基金,国家重点研发计划,和武漢大學创新团队项目的资助。武漢大學大型儀器共享平台、測試中心、上海同步辐射光源以及合肥强磁场中心爲此项工作的开展提供了有力的支撑。




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